Katsuragi Keima, un estudiante de segundo año de secundaria, es un ávido jugador de Galges. En Internet es conocido como "Dios Caído", por sus legendarias habilidades para "capturar" cualquier chica 2D en los juegos. Sin embargo, en la vida real de su escuela, Keima es conocido como otamegane, un acrónimo despectivo de las palabras, otaku y megane ("lentes").Al comienzo de la serie, Keima recibe un e-mail ofreciendole un contrato para "capturar" chicas. El acepta tomandolo como si fuera un reto, y una demonio del infierno apodada Elsee aparece. Ella le pide su cooperación para ayudarla en la captura de los espíritus profugos. Estos espíritus se ocultan dentro del corazón de las chicas, por lo que Elsee le sugiere que el único método para obligar a los espíritus a salir es "capturar" sus corazones haciéndolas que se enamoren. Horrorizado por la idea, Keima se niega luego de aclarar a Elsee que él sólo está interesado en "capturar" las chicas 2D y que aborrece la realidad. Sin embargo, con el contrato ya aceptado, Keima tendra que ayudar a Elsee; ya que ambos podrían perder sus cabezas si no lo obedecen.
